DE102011114613A1 - Electrochemical cell arrangement for lithium ion battery, has positively and negatively active material layers arranged on respective sides of separator membrane, where lithium ions are depositable on negatively active material layers - Google Patents

Electrochemical cell arrangement for lithium ion battery, has positively and negatively active material layers arranged on respective sides of separator membrane, where lithium ions are depositable on negatively active material layers Download PDF

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Dr. Bauer Werner
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Wilhelm Schabel
Philip Scharfer
Marcel Schmitt
Michael Baunach
Stefan Jaiser
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Abstract

The arrangement (10) has a porous, electrically isolating separator membrane (11) comprising positively active material layers (21, 22) on one of two sides of the membrane, where lithium ions are removable from the positively active material layers during operation of an electrochemical cell. Negatively active material layers (31, 32) are arranged on the other side of the membrane, where the lithium ions are depositable on the negatively active material layers during the operation of the electrochemical cell. The separator membrane is designed in the form of a polymer membrane, which is not or partially coated or mixed with ceramic particles. An independent claim is also included for a method for manufacturing an electrochemical cell arrangement.

Description

Die Erfindung betrifft eine Anordnung für eine elektrochemische Zelle, ein Verfahren zu ihrer Herstellung, eine elektrochemische Zelle, in die mindestens eine derartige Anordnung eingebracht und die mit mindestens einem elektrischen Ableiter verbunden ist, sowie eine Batterie mit mindestens einer derartigen elektrochemischen Zelle.The invention relates to an arrangement for an electrochemical cell, a method for its production, an electrochemical cell, in which at least one such arrangement is introduced and which is connected to at least one electrical arrester, and a battery having at least one such electrochemical cell.

Die Elektroden in einer elektrochemischen Zelle weisen jeweils ein Aktivmaterial auf, aus dem während des Betriebs der elektrochemischen Zelle Lithium-Ionen entfernt oder in das Lithium-Ionen der elektrochemischen Zelle eingelagert werden. In der negativen Elektrode (Kathode) werden als Aktivmaterial im Allgemeinen oxidische Verbindungen mit Lithium und weiteren Metallen, bevorzugt LiCoO2, LiFePO4, LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2 (NCM) oder LiNi0,8Co0,15Al0,05O2 (NCA), und in der positiven Elektrode (Anode) Graphit eingesetzt. Das Aktivmaterial wird in partikulärer Form zusammen mit einem polymeren Binder, insbesondere mit Polyvinylidenfluorid, der zur Bereitstellung der mechanischen Festigkeit dient, und mit Leitruß, der zur Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit eingesetzt wird, versehen.The electrodes in an electrochemical cell each have an active material from which lithium ions are removed during the operation of the electrochemical cell or are stored in the lithium ion of the electrochemical cell. In the negative electrode (cathode) are used as active material in general oxide compounds with lithium and other metals, LiCoO 2, LiFePO 4, LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 (NCM) or LiNi 0.8 Co preferably 0 , 15 Al 0.05 O 2 (NCA), and used in the positive electrode (anode) graphite. The active material is provided in particulate form together with a polymeric binder, in particular with polyvinylidene fluoride, which serves to provide mechanical strength, and conductive carbon black, which is used to increase the electrical conductivity.

Die Aktivmaterialien werden bisher üblicherweise in Form von Pasten unter Einsatz von Lösungsmitteln auf metallische, passive Ableitermaterialien aufgebracht. Dieser Beschichtungsvorgang findet in aller Regel kontinuierlich in einem Rolle-zu-Rolle-Verfahren statt, wobei das Schlitzgießen das dominierende Beschichtungsverfahren für die Herstellung von hochpräzisen Schichten ist. Im Anschluss an die Beschichtung wird das in den Pasten enthaltene Lösungsmittel durch einen aktiven oder passiven Trocknungsvorgang entfernt, womit sich die Elektrode verfestigt. während der Verfestigung bildet sich eine Elektrodenstruktur mit einer erwünschten Porosität aus.The active materials have hitherto usually been applied in the form of pastes using solvents to metallic, passive dissipative materials. This coating process usually takes place continuously in a roll-to-roll process, with slot-casting being the dominant coating process for the production of high-precision layers. Following the coating, the solvent contained in the pastes is removed by an active or passive drying process, whereby the electrode solidifies. during solidification, an electrode structure having a desired porosity is formed.

Die Additive Binder und Leitruß sowie die Porosität erfüllen hierbei unterschiedliche Aufgaben. Die poröse Struktur und der eingebrachte Elektrolyt ermöglichen den Transport der Lithium-Ionen zu den Partikeln im jeweiligen Aktivmaterial; durch den zugesetzten Leitruß sowie das Aktivmaterial, sofern es selbst elektrisch leitfähig ist, wird die Elektronenleitfähigkeit gewährleistet, während der Binder die Haftung zwischen den Feststoffpartikeln, sowie mit dem Ableitermaterial sicherstellt.The additives binder and Leitruß and the porosity fulfill different tasks. The porous structure and the introduced electrolyte allow the transport of the lithium ions to the particles in the respective active material; by the Leitruß added and the active material, if it is itself electrically conductive, the electron conductivity is ensured, while the binder ensures the adhesion between the solid particles, as well as with the Ableitermaterial.

Der Separator dient durch eine vollständige elektronische Trennung der beiden Elektroden der Verhinderung von internen Kurzschlüssen; er muss jedoch gleichzeitig über eine gute Ionenleitfähigkeit verfügen. Als Separator dienen, wie in der EP 1 535 357 B1 offenbart, poröse, elektrisch isolierende organische Filme oder Vliese, die auch anorganische, insbesondere keramische Bestandteile enthalten können.The separator serves by a complete electronic separation of the two electrodes of the prevention of internal short circuits; however, it must have good ionic conductivity at the same time. Serve as a separator, as in the EP 1 535 357 B1 discloses porous, electrically insulating organic films or nonwovens, which may also contain inorganic, in particular ceramic constituents.

Bei der herkömmlichen Fertigung von Lithium-Ionen-Batterien wird der Separator in einem von den betreffenden Elektroden unabhängigen Herstellungsverfahren gefertigt. In der Regel wird der Separator hierzu nach dem Kalandrierschritt beim Zusammenbau der Lithium-Ionen-Batterie zwischen die beiden üblicherweise eingesetzten Elektroden eingelegt.In the conventional production of lithium-ion batteries, the separator is manufactured in a production process independent of the respective electrodes. As a rule, the separator is inserted after the calendering step during assembly of the lithium-ion battery between the two commonly used electrodes.

Die WO 2004/021475 A1 und die WO 2006/045339 A2 offenbaren jeweils eine Elektroden-Separator-Einheit, die eine poröse Elektrode aus einem Aktivmaterial, das fest mit einem Ableiter verbunden ist, und eine hierauf aufgebrachte Separatorschicht aufweist, wobei die Separatorschicht mindestens zwei Fraktionen von Metallpartikeln besitzt, die sich in ihrer mittleren Partikelgröße und/oder dem für die Partikel eingesetzten Metall unterscheiden. Die Herstellung der dort beschriebenen Elektroden-Separator-Einheit erfolgt durch eine nassprozessierte Auftragung des Separators auf die zugehörige Elektrode.The WO 2004/021475 A1 and the WO 2006/045339 A2 each disclose an electrode-separator unit comprising a porous electrode of an active material fixedly connected to a trap and a separator layer applied thereon, the separator layer having at least two fractions of metal particles differing in their average particle size and / or or the metal used for the particles. The production of the electrode-separator unit described there is effected by a wet-processed application of the separator to the associated electrode.

Aus W. Schabel, Trocknung von Polymerfilmen – Messung von Konzentrationsprofilen mit der Inversen-Mikro-Raman-Spektroskopie, Dissertation, Aachen, 2004 , ist es bekannt, dass sich Trocknungszeiten z. B. bei einer Halbierung der Schichtdicke deutlich mehr – als erwartet – nur halbieren. Durch ein beidseitiges Trocknen und Verdunsten eines Lösungsmittels durch Aufbringen auf eine poröse Membran lassen sich die Trocknungsraten deutlich steigern.Out W. Schabel, Drying of Polymer Films - Measurement of Concentration Profiles with Inverse Micro-Raman Spectroscopy, Dissertation, Aachen, 2004 , it is known that drying times z. B. halving the layer thickness significantly more - than expected - only halve. By drying on both sides and evaporation of a solvent by application to a porous membrane, the drying rates can be significantly increased.

Die Herstellung einer in einem einfachen Vorgang aufgetragenen herkömmlichen Elektrode führt zu relativ langen Trocknungszeiten und zu einem hohen Fertigungsaufwand, da mit zunehmender Schichtdicke die Gefahr von Trockenrissbildung sowie die Entstehung von inhomogener Kinderverteilung zunehmen, was zu Einschränkungen bei der Kalandrierbarkeit führt.The preparation of a conventional electrode applied in a simple process leads to relatively long drying times and high production costs, since with increasing layer thickness the risk of dry cracking and the formation of inhomogeneous child distribution increase, which leads to limitations in calenderability.

Ein weiterer Nachteil der herkömmlichen Fertigung ist die auf eine Seite beschränkte Trocknung. Die metallischen Ableiterfolien lassen ein Ausdampfen des Lösungsmittels aus der aufgetragenen Pastenschicht nur über die Filmoberseite zu, wodurch ein erhebliches Trocknungspotential verloren geht.Another disadvantage of the conventional production is limited to one side drying. The metallic Ableiterfolien allow evaporation of the solvent from the applied paste layer only on the film top, whereby a considerable drying potential is lost.

Das Einstellen bestimmter Morphologien, z. B. der Porosität, in einer an sich homogenen Schicht bewirkt auch deren homogene Streuung. Ein Gradient und somit eine Erhöhung der Leistungsfähigkeit sind bisher nur bedingt möglich.The setting of certain morphologies, eg. As the porosity, in a self-homogeneous layer also causes their homogeneous scattering. A gradient and thus an increase in performance are currently only possible to a limited extent.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht demnach darin, die aufgeführten Nachteile und Einschränkungen des Stands der Technik zu überwinden. The object of the present invention is therefore to overcome the disadvantages and limitations of the prior art.

In einem Aspekt der Erfindung soll eine Anordnung für eine elektrochemische Zelle bereitgestellt werden, mit der insbesondere durch eine Vergrößerung der Gesamtdicke der Schichten aus dem Aktivmaterial höhere Kapazitäten zur Verfügung stehen.In one aspect of the invention, an arrangement is to be provided for an electrochemical cell with which higher capacities are available in particular by increasing the total thickness of the layers of the active material.

In einem weiteren Aspekt der Erfindung soll ein Verfahren zur Herstellung einer derartigen Anordnung für eine elektrochemische Zelle bereitgestellt werden, das zu einer Verkürzung der Trockenzeit der Elektrodenpasten und zu einem Wegfall von einschränkenden nachfolgenden Verfahrensschritten führt.In a further aspect of the invention, a method for producing such an arrangement for an electrochemical cell is to be provided, which leads to a shortening of the drying time of the electrode pastes and to a removal of restrictive subsequent method steps.

In einem weiteren Aspekt der Erfindung soll eine elektrochemische Zelle angegeben werden, in die sich auf möglichst einfache Weise eine oder mehrere derartige Anordnungen einbringen lassen.In a further aspect of the invention, an electrochemical cell is to be specified in which one or more such arrangements can be introduced in the simplest possible way.

In einem weiteren Aspekt der Erfindung soll schließlich eine Batterie bereitgestellt werden, die mindestens eine derartige elektrochemische Zelle umfasst.In a further aspect of the invention, finally, a battery is to be provided which comprises at least one such electrochemical cell.

Diese Aufgabe wird im Hinblick auf die Anordnung für eine elektrochemische Zelle durch die Merkmale des Anspruchs 1, im Hinblick auf das Verfahren zu ihrer Herstellung durch die Schritte des Anspruchs 7, im Hinblick auf die elektrochemische Zelle durch den Anspruch 9 und im Hinblick auf die Batterie durch den Anspruch 10 gelöst. Die Unteransprüche beschreiben jeweils vorteilhafte Ausgestaltungen.This object is achieved with respect to the arrangement for an electrochemical cell by the features of claim 1, with regard to the method for their preparation by the steps of claim 7, with regard to the electrochemical cell by the claim 9 and with respect to the battery solved by the claim 10. The dependent claims each describe advantageous embodiments.

Eine erfindungsgemäße Anordnung für eine elektrochemische Zelle weist zunächst einen porösen, elektrisch isolierenden Separator, bevorzugt in Form einer 10 μm bis 100 μm, besonders bevorzugt 20 μm bis 30 μm dünnen Separator-Membran (Substrat), auf, der vorzugsweise aus einer Polymer-Membran besteht. In einer besonderen Ausgestaltung ist die Polymer-Membran hierbei teilweise mit Keramikpartikeln, insbesondere mit aus Partikeln aus Siliziumdioxid, SiO2, Aluminiumoxid, Al2O3, oder Zirkoniumdioxid, ZrO2, versetzt.An inventive arrangement for an electrochemical cell initially has a porous, electrically insulating separator, preferably in the form of a 10 .mu.m to 100 .mu.m, particularly preferably 20 .mu.m to 30 .mu.m thin separator membrane (substrate), which preferably consists of a polymer membrane consists. In a particular embodiment, the polymer membrane here is partially mixed with ceramic particles, in particular with particles of silicon dioxide, SiO 2 , aluminum oxide, Al 2 O 3 , or zirconium dioxide, ZrO 2 .

Der Separator ist erfindungsgemäß auf einer seiner beiden Seiten mit einer ersten Schicht aus einem positiven Aktivmaterial, d. h. einem Material, aus dem sich während des Betriebs der elektrochemische Zelle Lithium-Ionen entfernen lässt, und/oder auf der anderen seiner beiden Seiten mit mindestens einer zweiten Schicht aus einem negativen Aktivmaterial, d. h. einem Material, in das sich während des Betriebs der elektrochemischen Zelle Lithium-Ionen einlagern lässt, versehen.The separator according to the invention is on one of its two sides with a first layer of a positive active material, d. H. a material from which lithium ions can be removed during operation of the electrochemical cell and / or on the other of its two sides with at least one second layer of a negative active material, d. H. a material into which lithium ions can be incorporated during operation of the electrochemical cell.

In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung sind hierbei zwei, drei oder mehr Schichten aus einem positiven Aktivmaterial auf derselben Seite des Separators aufgebracht, die sich voneinander in ihrer materialmäßigen Zusammensetzung oder im Grad ihrer Porosität unterscheiden.In a particularly preferred embodiment, in this case two, three or more layers of a positive active material are applied to the same side of the separator, which differ from each other in their material composition or in the degree of their porosity.

In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung sind hierbei zwei, drei oder mehr aus einem negativen Aktivmaterial auf derselben Seite des Separators aufgebracht, die sich voneinander in ihrer materialmäßigen Zusammensetzung oder im Grad ihrer Porosität unterscheiden.In a particularly preferred embodiment, two, three or more of a negative active material are applied on the same side of the separator, which differ from each other in their material composition or in the degree of their porosity.

Die vorliegende Erfindung zeichnet sich insbesondere dadurch aus, dass eine erfindungsgemäße Anordnung aus einem Separator, der eine direkte, einseitige oder beidseitige Beschichtung mit dafür optimierten Schichten, bestehend aus insbesondere partikulären Aktivmaterial und bevorzugten Inertkomponenten, insbesondere Binder oder Leitruß, aufweist, bereitgestellt wird. Auf diese Weise lassen sich unterschiedliche Eigenschaften dieser Anordnung, angefangen bei Porosität, Binder- und Leitruß-Anteil, als auch der Größe und der jeweiligen Vorbehandlung der Partikel im Aktivmaterial einstellen.The present invention is distinguished, in particular, by the fact that an arrangement according to the invention is provided by a separator which has a direct, one-sided or two-sided coating with layers optimized therefor, consisting in particular of particulate active material and preferred inert components, in particular binder or conductive carbon black. In this way, different properties of this arrangement, starting with porosity, binder and Leitruß proportion, as well as the size and the respective pretreatment of the particles in the active material can be adjusted.

In einer besonderen Ausgestaltung werden Anordnungen bereitgestellt, die eine hohe Dicke der eingesetzten Schichten aufweisen. Auf diese Weise lassen sich Gradienten der inerten Materialien und/oder der Porosität einstellen, die sich günstig auf die Energie- und Leistungsdichte auswirken, insbesondere wenn die Zusammensetzung über die Schichtdicke variiert.In a particular embodiment, arrangements are provided which have a high thickness of the layers used. In this way, gradients of the inert materials and / or the porosity can be adjusted, which have a favorable effect on the energy and power density, in particular if the composition varies over the layer thickness.

Die vorliegende Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur Herstellung einer Anordnung für eine elektrochemische Zelle. Hierzu werden mindestens eine erste Schicht aus einem positiven Aktivmaterial und/oder mindestens eine zweite Schicht aus einem negativen Aktivmaterial jeweils auf eine Seite eines Separators, der vorzugsweise in Form einer Membran (Substrat) bereitgestellt wird, aufgetragen. Die Auftragung erfolgt mittels ausgewählten Elektrodenpasten aus unterschiedlichen Materialien und mit verschiedener Zusammensetzung, die bevorzugt entweder mittels Einzeldüsen einzeln nacheinander oder über Mehrschichtdüsen oder in einer Mehrschichtkaskade aus Einzeldüsen zur Herstellung einer Multilayerbeschichtung gleichzeitig aufgebracht werden.The present invention further relates to a method for producing an arrangement for an electrochemical cell. For this purpose, at least one first layer of a positive active material and / or at least one second layer of a negative active material are each applied to one side of a separator, which is preferably provided in the form of a membrane (substrate). The application is carried out by means of selected electrode pastes of different materials and with different compositions, which are preferably applied simultaneously either by means of individual nozzles one after the other or via multi-layer nozzles or in a multi-layer cascade of individual nozzles for producing a multilayer coating.

Bei der Formulierung der Elektrodenpasten lassen sich die Zusammensetzung hinsichtlich Anteil und Art der einzelnen Komponenten (Binder, Leitruß) und des Lösungsmittels variieren. Während der Verfestigung der das Aktivmaterial enthaltenden Pasten durch thermischen Entzug des in der betreffenden Paste enthaltenen Lösungsmittels, das sich durch geeignete Trocknungseinrichtungen fördern lässt, bilden sich in jeder Schicht unterschiedliche Verteilungen der Komponenten, der Morphologie und/oder der Porosität aus.In the formulation of the electrode pastes, the composition can be varied in terms of proportion and type of the individual components (binder, Leitruß) and the solvent. During the Solidification of the pastes containing the active material by thermal removal of the solvent contained in the respective paste, which can be promoted by suitable drying equipment, forms in each layer different distributions of the components, the morphology and / or the porosity.

In einer besonderen Ausgestaltung des Herstellungsverfahrens liegt eine Stapelung von in ihrer Zusammensetzung ggf. stark unterschiedlichen, Aktivmaterial enthaltenden Pasten vor.In a particular embodiment of the production process, there is a stack of pastes which, if appropriate, differ greatly in their composition, containing active material.

Die vorliegende Erfindung betrifft weiterhin eine elektrochemische Zelle, die mindestens eine erfindungsgemäße Anordnung sowie mindestens einen damit verbundenen elektrischen Ableiter aufweist. Zu ihrer Herstellung wird die Anordnung bevorzugt durch Stapeln oder Wickeln mit den Ableitern versehen. In einer besonderen Ausgestaltung werden hierzu herkömmlich elektrodenbeschichtete Ableiter eingesetzt.The present invention furthermore relates to an electrochemical cell which has at least one arrangement according to the invention and at least one electrical arrester connected thereto. For their preparation, the arrangement is preferably provided by stacking or winding with the arresters. In a particular embodiment, conventionally electrode-coated arresters are used for this purpose.

Die vorliegende Erfindung betrifft schließlich eine Batterie, in die mindestens eine erfindungsgemäße elektrochemische Zelle eingebracht ist.Finally, the present invention relates to a battery into which at least one electrochemical cell according to the invention is introduced.

Die vorliegende Erfindung weist insbesondere die folgenden Vorteile auf.In particular, the present invention has the following advantages.

Die Zusammensetzung des Aktivmaterials und ggf. der Inertkomponenten, die Porosität, die Größe und die Vorbehandlung der Partikel des Aktivmaterials führt bei geeigneter Kombination mit dem Separator zu einer Erhöhung der Leistungs- und Energiedichte sowie der Langzeitstabilität einer mit der erfindungsgemäßen Anordnung ausgestatteten elektrochemischen Zelle.The composition of the active material and optionally the inert components, the porosity, the size and the pretreatment of the particles of the active material leads, with a suitable combination with the separator, to an increase in the power and energy density and in the long-term stability of an electrochemical cell equipped with the arrangement according to the invention.

Die Aktivmaterialien enthaltenden Pasten werden im Gegensatz zu den rissempfindlichen Ableiter-Folien erfindungsgemäß auf die wesentlich flexibleren Separator-Substrate aufgebracht, womit Einschränkungen bei der Herstellung der vorliegenden Anordnung entfallen. Separator-Membranen, die aus einer Polymer-Membran bestehen, die je nach Ausführung teilweise mit anorganischen Keramikpartikeln versetzt ist, weisen im Vergleich zu Kupfer- oder Aluminium-Ableitern ein geringeres Elastizitätsmodul, wodurch sich in der Produktion der erfindungsgemäßen Anordnung Beschichtungsgeschwindigkeiten von 200–300 m/min realisieren lassen, was eine Verzehnfachung des üblichen Beschichtungsdurchsatzes von 15–30 m/min bedeutet.The pastes containing active materials, in contrast to the crack-sensitive arrester films according to the invention applied to the much more flexible separator substrates, which eliminates restrictions in the production of the present arrangement. Separator membranes, which consist of a polymer membrane, which is partially mixed with inorganic ceramic particles depending on the design, have in comparison to copper or aluminum arresters a lower modulus of elasticity, resulting in the production of the inventive arrangement coating speeds of 200-300 m / min, which means a tenfold increase in the usual coating throughput of 15-30 m / min.

Wird eine Aktivmaterial enthaltende Paste auf eine poröse Separator-Membran aufgetragen, wird das Lösungsmittel der Paste von der porösen Separator-Membran aufgenommen und kann dann nicht nur über die Oberseite, sondern zusätzlich auch über die Rückseite der Separator-Membran ausdampfen (so genannter Löschpapiereffekt). Eine im Vergleich erforderliche Trocknerstrecke oder Trocknungszeit einer Paste auf einer undurchlässigen Ableiterfolie, z. B. aus Aluminium oder Kupfer, lässt sich bei gleichbleibender Beschichtungsgeschwindigkeit im Idealfall halbieren.If a paste containing active material is applied to a porous separator membrane, the solvent of the paste is taken up by the porous separator membrane and can then evaporate not only over the top, but also additionally over the back side of the separator membrane (so-called blotter paper effect). , A required drying distance or drying time of a paste on an impermeable trap foil, e.g. B. aluminum or copper, can be halved at the same rate of coating ideally.

Wegen der vorteilhaften Porenstruktur lässt sich bei einer Beschichtung der Separator-Membran mit zwei oder mehr Schichten aus einem positiven oder negativen Aktivmaterial auf einen der ansonsten erforderlichen Kalandrierschritte verzichten. Damit wird der Vorteil erzielt, dass sich in derartigen Mehrschichtsystemen, die verpresst (kalandriert) oder nicht verpresst vorliegen, ein Gradient der Porosität einstellen lässt.Because of the advantageous pore structure, it is possible to dispense with one of the otherwise required calendering steps when coating the separator membrane with two or more layers of a positive or negative active material. This provides the advantage that in such multilayer systems, which are compressed (calendered) or not compressed, a gradient of the porosity can be set.

Alternativ ermöglichen die im Vergleich zum einschichtigen Beschichtungsschritt in der Regel dünneren Einzelschichten eine durchgehende, d. h. nicht intermittierende, kontinuierliche Beschichtung auch für den Verfahrensschritt des Kalandrierens. Dies erfolgt insbesondere im Gegensatz zu den vollständig beschichteten dicken Schichten auf Ableitern, die Spannungen innerhalb der Bahn ausbilden, so dass die Auftragung der Beschichtung regelmäßig unterbrochen werden muss, so dass hier nur eine intermittierende Auftragung möglich ist.Alternatively, the single layers, which are generally thinner compared to the single-layer coating step, permit a continuous, d. H. non-intermittent, continuous coating also for the process step of calendering. This is done in particular in contrast to the fully coated thick layers on arresters that form stresses within the web, so that the application of the coating must be interrupted regularly, so that here only an intermittent application is possible.

Die Erfindung wird im Folgenden anhand von Ausführungsbeispielen und den Figuren näher erläutert. Hierbei zeigen:The invention is explained in more detail below with reference to exemplary embodiments and the figures. Hereby show:

1 Schematische Darstellung des Aufbaus

  • a) einer erfindungsgemäßen Anordnung und
  • b) einer elektrochemischen Zelle;
1 Schematic representation of the structure
  • a) an inventive arrangement and
  • b) an electrochemical cell;

2–6 Verschiedene Ausgestaltungen des Verfahrens zur Herstellung einer erfindungsgemäßen Anordnung; 2 - 6 Various embodiments of the method for producing an arrangement according to the invention;

7 Verfahrensschritt in der Herstellung einer elektrochemischen Zelle. 7 Process step in the production of an electrochemical cell.

In 1a) ist eine erfindungsgemäße Anordnung 10 für eine elektrochemische Zelle dargestellt. Zwei Schichten 21, 31 aus einem Aktivmaterial sind hier auf dem Separator 11 beidseitig aufgebracht. Die eigenständige, beidseitig beschichtete Anordnung 10 aus 1a) wird zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle gemäß 1b) anschließend, bevorzugt durch Stapeln oder Wickeln, beidseitig mit Ableitern 41, 51 verbunden, die hier ihrerseits jeweils eine Elektrodenschicht 22, 32 aufweisen. Die beiden Schichten 21, 22 aus einem positiven Aktivmaterial und die beiden Schichten 31, 32 aus einem negativen Aktivmaterial lassen sich bereits bei geringen Temperaturen und Drücken zusammenfügen. In einer hier nicht dargestellten Ausgestaltung sind die insgesamt vier Schichten 21, 22, 31, 32 aus Aktivmaterial in sich weiter unterteilt und weisen somit eine Multilagenbeschichtung auf.In 1a) is an arrangement according to the invention 10 represented for an electrochemical cell. Two layers 21 . 31 from an active material are here on the separator 11 applied on both sides. The independent, double-sided coated arrangement 10 out 1a) is used to prepare an electrochemical cell according to 1b) then, preferably by stacking or winding, on both sides with arresters 41 . 51 connected, which in turn here in each case an electrode layer 22 . 32 exhibit. The two layers 21 . 22 from a positive active material and the two layers 31 . 32 from a negative active material can be joined together even at low temperatures and pressures. In one here not shown embodiment, the total of four layers 21 . 22 . 31 . 32 made of active material further subdivided and thus have a multilayer coating on.

Gemäß 2 werden in einer ersten Ausgestaltung des Verfahrens zur Herstellung der erfindungsgemäßen Anordnung 10 Aktivmaterial enthaltende Pasten jeweils mittels eines Beschichtungswerkzeuges 71, 72, bevorzugt einem Schlitzgießer oder einem Vorhangbeschichter, jeweils einfach auf eine Seite des in Form einer Membran vorliegenden Separators 11 aufgetragen und anschließend jeweils mittels eines Trockners 81, 82 getrocknet, wodurch die Anordnung 10, die einen Separator 11, beschichtete mit einer ersten Schicht 21 aus einem positiven Aktivmaterial und mit einer zweiten Schicht 31 aus einem negativen Aktivmaterial, aufweist, erhalten wird. Der Transport der Separator-Membran 11 erfolgt mittels (Kalandier-)Walzen 61, 62.According to 2 be in a first embodiment of the method for producing the inventive arrangement 10 Each containing active material pastes by means of a coating tool 71 . 72 , preferably a slot caster or a curtain coater, in each case simply on one side of the separator in the form of a membrane 11 applied and then each by means of a dryer 81 . 82 dried, causing the arrangement 10 holding a separator 11 , coated with a first coat 21 from a positive active material and with a second layer 31 from a negative active material. The transport of the separator membrane 11 takes place by means of (calendering) rollers 61 . 62 ,

Gemäß 3 werden in einer zweiten Ausgestaltung des Verfahrens Aktivmaterial enthaltende Pasten nacheinander mit Einzeldüsen 71, 71'; 72, 72' auf die Separator-Membran 11 aufgetragen. Die Trocknung erfolgt anschließend jeweils mittels eines gemeinsamen Trockners 81, 82, wodurch die Anordnung 10', die einen Separator 11 mit zwei ersten Schichten 21, 22 aus einem positiven Aktivmaterial und zwei zweiten Schichten 31, 32 aus einem negativen Aktivmaterial, aufweist, erhalten wird. Die Walzen 61, 62 sorgen für den Transport des Separators 11.According to 3 In a second embodiment of the process, pastes containing active material are successively treated with individual nozzles 71 . 71 '; 72 . 72 ' on the separator membrane 11 applied. The drying is then carried out in each case by means of a common dryer 81 . 82 , causing the arrangement 10 ' holding a separator 11 with two first layers 21 . 22 from a positive active material and two second layers 31 . 32 from a negative active material. The rollers 61 . 62 ensure the transport of the separator 11 ,

Gemäß 4 werden in einer dritten Ausgestaltung des Verfahrens Aktivmaterial enthaltende Pasten nacheinander mit separat angeordneten Paaren von Einzeldüsen 71, 71'; 72, 72' auf die Separator-Membran 11 aufgetragen. Die Trocknung der hierbei erhaltenen Einzelschichten 21, 22; 31, 32 auf dem Separator 11 erfolgt dabei unmittelbar auf jeden Beschichtungsschritt unter Zuhilfenahme von jeweils zwei Trocknern 81, 83; 82, 84. Der Transport des Separators 11 erfolgt mittels der Walzen 61, 62.According to 4 In a third embodiment of the method, pastes containing active material are successively provided with separately arranged pairs of individual nozzles 71 . 71 '; 72 . 72 ' on the separator membrane 11 applied. The drying of the individual layers obtained here 21 . 22 ; 31 . 32 on the separator 11 takes place directly on each coating step with the help of two dryers 81 . 83 ; 82 . 84 , The transport of the separator 11 takes place by means of the rollers 61 . 62 ,

Gemäß 5 werden in einer vierten Ausgestaltung des Verfahrens die Aktivmaterial enthaltende Pasten jeweils gemeinsam für das positive Aktivmaterial bzw. das negative Aktivmaterial durch eine Multilagendüse 73, 74 auf den Separator 11 aufgetragen. Die Trocknung der erhaltenen Anordnung aus dem Separator 11 und den Einzelschichten 21, 22; 31, 32 erfolgt anschließend mittels eines gemeinsamen Trockners 81, 82. Die Walzen 61, 62 sorgen für den Transport des Separators 11.According to 5 In a fourth embodiment of the method, the pastes containing the active material are in each case jointly used for the positive active material or the negative active material through a multi-layer nozzle 73 . 74 on the separator 11 applied. The drying of the resulting arrangement from the separator 11 and the individual layers 21 . 22 ; 31 . 32 followed by a common dryer 81 . 82 , The rollers 61 . 62 ensure the transport of the separator 11 ,

Gemäß 6 wird in einer fünften Ausgestaltung des Verfahrens die Separator-Membran 11 in der sogenannten Tensioned-Web-over-Slot-Die Fahrweise mittels einer Kalandrierwalze 61 über eine Schlitzdüsenanordnung 73, 74 umgelenkt. Dabei lassen sich Einzel- oder Mehrschichtdüsen einsetzen. Die Trocknung erfolgt hier in einem Schritt jeweils mittels eines gemeinsamen Trockners 81, 82. Alternativ erfolgt die Trocknung, wie in 4 dargestellt, für jede Schicht einzeln.According to 6 In a fifth embodiment of the method, the separator membrane 11 in the so-called Tensioned-Web-over-Slot The driving style by means of a calendering roller 61 via a slot nozzle arrangement 73 . 74 diverted. In this case, single or multi-layer nozzles can be used. The drying takes place here in one step in each case by means of a common dryer 81 . 82 , Alternatively, the drying is carried out as in 4 shown, for each layer individually.

In 7 ist ein Verfahrensschritt in der Herstellung einer elektrochemischen Zelle, in die die erfindungsgemäße Anordnung eingebracht wird, schematisch dargestellt. Hierbei wird die Separator-Membran 11 zunächst nur von einer Seite mittels einer Düse 72 mit einer Paste beschichtet und anschließend mit einem weiteren Schichtverbund verbunden, der einen Ableiter 41 für die Kathode aufweist, der hier mittels der Düsen 71, 72 mit zwei weiteren Schichten 21', 22 aus einem positiven Aktivmaterial beschichtet und mittels der Walzen 65, 66 kalandriert wurde. Die gewünschte höhere Porosität der ersten Schicht 21 am Separator 11 bleibt dadurch erhalten, dass die Anordnung aus dem Separator 11 und der ersten Schicht 21 entweder nicht kalandiert wird oder später als gesamtes Paket aus allen genannten Schichten 11, 21, 21', 41, 22 mit einem reduzierten Anpressdruck mittels der Walzen 61, 62 laminiert wird. Nach der Verbindung der beiden Schichten 21, 21' aus dem positiven Aktivmaterial bildet sich hier ein Porositätsgradient aus. In 7 nicht dargestellt ist, dass in mindestens einem weiteren Verfahrensschritt auch die andere Seite des Separators 11 mit mindestens einer zweiten Schicht aus einem negativen Aktivmaterial und mindestens einem weiteren Ableiter für die Anode versehen wird.In 7 is a process step in the production of an electrochemical cell into which the arrangement according to the invention is introduced, shown schematically. Here, the separator membrane 11 initially only from one side by means of a nozzle 72 coated with a paste and then connected to another layer composite, which is an arrester 41 for the cathode, here by means of the nozzles 71 . 72 with two more layers 21 ' . 22 coated from a positive active material and by means of the rollers 65 . 66 calendered. The desired higher porosity of the first layer 21 on the separator 11 is maintained by the fact that the arrangement of the separator 11 and the first layer 21 either not calendered or later as an entire package from all the layers mentioned 11 . 21 . 21 ' . 41 . 22 with a reduced contact pressure by means of the rollers 61 . 62 is laminated. After the connection of the two layers 21 . 21 ' From the positive active material, a porosity gradient forms here. In 7 not shown that in at least one further process step, the other side of the separator 11 is provided with at least a second layer of a negative active material and at least one further arrester for the anode.

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Claims (10)

Anordnung (10) für eine elektrochemische Zelle, umfassend eine poröse, elektrisch isolierende Separator-Membran (11), die auf einer ihrer beiden Seiten mindestens eine erste Schicht (21, 22) aus einem positiven Aktivmaterial, aus dem während des Betriebs der elektrochemische Zelle Lithium-Ionen entfernbar sind, und/oder auf der anderen ihrer beiden Seiten mindestens eine zweite Schicht (31, 32) aus einem negativen Aktivmaterial, in das während des Betriebs der elektrochemischen Zelle Lithium-Ionen ein- oder anlagerbar sind, aufweist.Arrangement ( 10 ) for an electrochemical cell comprising a porous, electrically insulating separator membrane ( 11 ), on one of its two sides at least a first layer ( 21 . 22 ) of a positive active material, from which lithium ions are removable during operation of the electrochemical cell, and / or on the other of its two sides, at least one second layer ( 31 . 32 ) of a negative active material, in which during operation of the electrochemical cell lithium ions on or be added, has. Anordnung (10) Anspruch 1, wobei mindestens zwei erste Schichten (21, 22) aus einem positiven Aktivmaterial vorgesehen sind, die sich in ihrer Zusammensetzung oder Porosität unterscheiden.Arrangement ( 10 ) Claim 1, wherein at least two first layers ( 21 . 22 ) are provided of a positive active material, which differ in their composition or porosity. Anordnung (10) nach Anspruch 1 oder 2, wobei mindestens zwei zweite Schichten (31, 32) aus einem negativen Aktivmaterial vorgesehen sind, die sich in ihrer Zusammensetzung oder Porosität unterscheiden.Arrangement ( 10 ) according to claim 1 or 2, wherein at least two second layers ( 31 . 32 ) are provided from a negative active material, which differ in their composition or porosity. Anordnung (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, die selbst nicht mit einem elektrischen Ableiter (41) verbunden ist.Arrangement ( 10 ) according to one of claims 1 to 3, which itself does not have an electrical arrester ( 41 ) connected is. Anordnung (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Aktivmaterial in der mindestens einen ersten Schicht (21, 22) und/oder der mindestens einen zweiten Schicht (31, 32) mit einem Binder und/oder mit Leitruß versehen ist.Arrangement ( 10 ) according to one of claims 1 to 4, wherein the active material in the at least one first layer ( 21 . 22 ) and / or the at least one second layer ( 31 . 32 ) is provided with a binder and / or Leitruß. Anordnung (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die Separator-Membran (11) in Form einer Polymer-Membran, die nicht oder teilweise mit Keramikpartikeln versetzt oder beschichtet ist, vorliegt.Arrangement ( 10 ) according to any one of claims 1 to 5, wherein the separator membrane ( 11 ) in the form of a polymer membrane which is not or partially added or coated with ceramic particles present. Verfahren zur Herstellung einer Anordnung (10) für eine elektrochemische Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei mindestens eine erste Schicht (21, 22) aus einem positiven Aktivmaterial und/oder mindestens eine zweite Schicht (31, 32) aus einem negativen Aktivmaterial gleichzeitig oder nacheinander auf eine oder beiden Seite einer Separator-Membran (11) aufgetragen und gleichzeitig oder nacheinander getrocknet werden.Method for producing an arrangement ( 10 ) for an electrochemical cell according to one of claims 1 to 6, wherein at least one first layer ( 21 . 22 ) of a positive active material and / or at least one second layer ( 31 . 32 ) of a negative active material simultaneously or successively on one or both sides of a separator membrane ( 11 ) and dried simultaneously or sequentially. Verfahren nach Anspruch 7, wobei das Auftragen der mindestens einen ersten Schicht (21, 21', 22) aus einem positiven Aktivmaterial und/oder der mindestens einen zweiten Schicht (31, 32) aus einem negativen Aktivmaterial mittels Einzelschlitzdüsen (71, 71', 72, 72') oder mittels Mehrschichtschlitzdüsen (73, 74) oder mittels Einzelschlitzdüsen in einer Mehrschichtkaskade im Kontakt- oder Vorhangmodus erfolgt.Method according to claim 7, wherein the application of the at least one first layer ( 21 . 21 ' . 22 ) of a positive active material and / or the at least one second layer ( 31 . 32 ) from a negative active material by means of single slot nozzles ( 71 . 71 ' . 72 . 72 ' ) or by means of multi-layer slot nozzles ( 73 . 74 ) or by means of single slot dies in a multilayer cascade in contact or curtain mode. Elektrochemische Zelle, in die mindestens eine Anordnung (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 6 eingebracht und mit mindestens einem elektrischen Ableiter (41) verbunden ist.Electrochemical cell into which at least one arrangement ( 10 ) according to one of claims 1 to 6 and with at least one electrical arrester ( 41 ) connected is. Batterie, die mindestens eine elektrochemische Zelle nach Anspruch 9 umfasst.A battery comprising at least one electrochemical cell according to claim 9.
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